宋淳祐十二年（公元1252年）年，他把藩府移到了桓州（今内蒙正蓝旗）一带，在那里开设了幕府，到处寻访有治国安邦之才的汉族知识分子，经过相当的努力，忽必烈终于建立起了一个汉族地主知识分子为主的顾问集团。在这期间，忽必烈在各地设立安抚司等机构，“选人以任职，颁俸以养廉，去污以清政，劝农桑以富民”，做了许多有利于国计民生的好事，减轻了这些地区的农民的负担，这些政策，对全国被占领过的地区来说，尤显得必要。
也就是这一年的六月，蒙哥为了对南宋形成完整的军事包围，命忽必烈率兵征大理。他带领姚枢、刘秉忠等随行。十二月过黄河，经陕西，出六盘山，并命姚枢经营关陇地区。姚枢在这里劝农桑、兴学校，使之呈现出一派兴旺的景象，既为忽必烈南下提供了可靠的后勤保障，又使忽必烈看到了汉法的巨大效力。然后，忽必烈分兵三路南下，“经行山谷二千余里”，亲自乘革囊渡江，攻陷了大理城，追杀了大理国王段兴智和主将高祥等人，收取了大理的八府、四部、三十七郡。留下大将兀良合台驻守，于宋宝祐元年（公元1253年）十二月班师，宋宝祐二年（公元1254年）秋天回到滦河驻地。忽必烈这次由北向南出征，经大渡河、大雪山和金沙江，实在是中国军事史上的一次壮举。